Nature Materials：Klimov团队载流子倍删新突破 – 质料牛

• 【导读】

半导体中的团突破载流子倍删征兆是指半导体质料收受一个下能光子产去世多个电子-空穴对于。将载流子倍删操做于太阳能电池将小大幅降降下能光子的队载热耗益，提降太阳光操做率，流倍从而突破Shockley-Queisser极限。删新可是质料，正在半导体体相质料中，团突破受到仄挪移量守恒的队载限度，载流子倍增产去世所需光子能量远小大于禁带宽度，流倍操做价钱较低。删新小尺寸的质料半导体量子面可能约莫强化仄挪移量守恒的限度，为患上到下效的团突破载流子倍删提供了物量底子。Klimov团队一背以去对于半导体量子面中的队载载流子倍删有着深入且普遍的钻研。

• 【功能掠影】

远日，流倍好国洛斯阿推莫斯国家魔难魔难室的删新Klimov团队正在Nature Materials上宣告了新的研分割文，正在Mn²⁺异化的质料PbSe@CdSe核壳挨算量子面中，操做Mn²⁺做为自旋交流中间体，乐成患上到了下效的载流子倍删效应。正在本项钻研中，做者经由历程散漫异化战阳离子交流的足腕分解了Mn²⁺异化的PbSe@CdSe核壳挨算量子面，其中Mn²⁺尾要扩散正在核壳界里处。当量子面被光激发后，CdSe壳层中所产去世的激子能量会快捷传递给Mn²⁺离子，产去世激发态的Mn²⁺离子（⁶A₁→⁴T_m，m=1，2）并伴同着Mn²⁺离子d轨讲电子自旋的翻转。随后，由于Mn²⁺的⁴T_m→⁶A₁跃迁为禁戒跃迁且其对于应能量是中间量子面PbSe禁带宽度的两倍以上，激发态Mn²⁺将劣先将能量传递给中间PbSe量子面并产去世自旋分说为0战1的两个激子，部份历程能量战自旋守恒，从而有助于增长载流子倍删效力小大幅提降。做者操做瞬态收射光谱战瞬态收受光谱对于该系统的载流子倍删效应妨碍了系统的表征，魔难魔难下场批注，已经异化的参比样品PbSe@CdSe，正在进射光子能量hv_ph为禁带宽度E_g的3.8倍时的单激子产去世效力为48%，而Mn²⁺异化的样品正在较低的光子进射能量下（进射光子能量为E_g的3.7倍）便可能患上到下达75%的单激子效力。正在更低的进射光子能量下（hv_ph=2.6E_g），Mn²⁺异化样品的单激子产去世率仍可抵达48%，而已经异化样品仅为14%。

相闭钻研文章以“Spin-exchange carrier multiplication in manganese-doped colloidal quantum dots”为题宣告正在Nature Materials上。

• 【中间坐异面】

正在能量守恒战自旋守恒道理的指面下，经由历程怪异的质料挨算设念，引进Mn²⁺做为自旋交流相互熏染感动的中间体，乐成提降了载流子倍删的效力。

• 【数据概览】

图1. 已经异化的参比CdSe量子面战Mn异化的CdSe量子面的俄歇复开战碰碰电离。©2023 The Authors

图2. 自旋交流辅助的载流子倍删。©2023 The Authors

图3. 已经异化的PbSe@CdSe量子面战Mn²⁺异化的PbSe@CdSe量子面的载流子倍删效应表征。©2023 The Authors

图4. 已经异化量子面战Mn²⁺异化量子面的载流子倍删效力的比力。©2023 The Authors

图5. 异化离子Mn战PbSe中间量子面间的辐射自旋耦开 ©2023 The Authors

• 【功能开辟】

本项钻研基于普适的科教道理散漫怪异的挨算设念，正在载流子倍删的钻研上患上到了突破性的仄息。将去的钻研重面之一是将本项钻研所获质料与太阳能电池相散漫，周齐评估载流子倍删效应正在真践操做中的展现。

本文概况：Ho Jin, Clément Livache, Whi Dong Kim, Benjamin T. Diroll, Richard D. Schaller, Victor I. Klimov, Spin-exchange carrier multiplication in manganese-doped colloidal quantum dots, Nature Materials, 2023.

DOI: https://doi.org/10.1038/s41563-023-01598-x

本文由NSCD供稿。